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            2016年全球十大化学研究

            故事中国 2016-08-28 围观:

            1.不同盐类在Negishi偶联反应中的作用

            自1977年被发现以来,荣获诺贝尔奖的Negishi偶联反应已被广泛用于拼接两个有机基团以生成更复杂的分子,这些分子可以是抗生素,也可以是发光二极管的活性化合物。

            在Negishi偶联反应中,锌试剂通常由有机金属前体和锌卤化物制备。该锌试剂将其有机基团转移到钯催化剂,形成钯复合物,这一过程称为转金属化(transmetalation)。钯复合物然后介导该有机基团与另一个有机基团(来源于有机卤化物)之间发生C-C偶联反应。

            今年,关于盐添加剂在特定类型Negishi偶联反应中的作用,化学家们有了新发现。来自约克大学的Lucas C. McCann 和 Michael G. Organ在近十年的研究后得到结论:芳基和烷基锌卤化物试剂需要金属卤化物(如氯化锂)作为盐添加剂启动交叉偶联反应,但是,二芳基锌试剂不需要该盐添加剂,二烷基锌试剂甚至根本不起作用。作者解释,关键在于使锌起始试剂与合适的溶剂极性相匹配,以形成活性锌转金属族(zinc transmetalating species)。如有需要,加入盐添加剂可以促进这一过程。

            这一发现意味着化学家们不再仅依靠一套标准反应条件来进行所有类型的偶联反应,相反,他们可以挑选条件以优化反应,在某些情况下如果不需要创造更“绿色”的反应,甚至可以不用盐添加剂。

            2.包含三个碱基对的“增强版”DNA被成功导入活细菌

            DNA中的两对碱基——腺嘌呤和胸腺嘧啶,胞嘧啶和鸟嘌呤——是地球生命在漫长进化过程中选择的遗传密码。

            今年,斯克里普斯研究所的Floyd E. Romesberg和他的同事们扩展了这一密码,他们在活的细菌细胞中导入了包含三个碱基对的DNA(“增强版”DNA)。新碱基,d5SICS和DNAM,通过疏水相互作用成对,而不像天然DNA碱基通过氢键成对。

            3.手性催化剂带来新的立体复合物高分子


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